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邢华斌教授实验室在二氧化硫分离方向取得重要进展

编辑:warx 日期:2017-07-04 17:05 访问次数:1290

二氧化硫是大气中的主要污染物之一,严重危害人体健康,并且是酸雨的重要来源,毒性大、腐蚀性强,给地球生态环境和人类社会经济都带来严重的影响和破坏。劣质化石燃料的燃烧和天然气净化过程会释放大量的二氧化硫,必须进行深度分离才能满足排放标准。此外,在选择性催化还原氮氧化物、甲烷催化燃烧、低碳烃转化等工业催化反应和烟气脱除二氧化碳等过程中,痕量二氧化硫的存在即会使催化剂或分离材料中毒,且不可逆转。

由于气体中其他成分的含量通常远大于二氧化硫,痕量二氧化硫的超深度分离极具挑战。特别是二氧化碳和二氧化硫的分子结构相似,且都是酸性气体,在较高浓度二氧化碳的存在下实现痕量二氧化硫的深度分离尤为困难。目前的气体脱硫工艺主要采用基于石灰石浆与二氧化硫反应的湿法脱硫,通常只能转化95%左右的二氧化硫,无法用于工业中痕量二氧化硫的深度脱除,并且该方法产生的湿烟气中含有的硫酸盐等污染物加剧了雾霾的形成。吸附分离是一种绿色高效的分离方法,但传统吸附材料存在二氧化硫吸附容量小、二氧化碳/二氧化硫选择性低等不足。

 

                                                                         


阴离子阵列杂化多孔材料分离痕量二氧化硫

 

针对痕量二氧化硫的绿色高效脱除,化学工程与生物工程学院邢华斌教授实验室与国外课题组合作提出阴离子阵列杂化多孔材料(SIFSIX材料)深度脱除混合气体中痕量二氧化硫的方法,相关研究论文“Ultrahigh and selective SO2 uptake in inorganic anion-pillared hybrid porous materials”近期发表在《Advanced Materials》(DOI: 10.1002/adma.201606929featured as FrontispieceIF=19.791)。SIFSIX材料是一类由无机阴离子(SiF62-)柱撑的三维框架材料,受限孔道内有序排列的无机阴离子具有较强的静电环境,可以选择性地识别二氧化硫分子。通过精细调控材料孔径及无机阴离子的空间排列,可以进一步强化孔道表面原子与二氧化硫的静电/偶极相互作用以及二氧化硫分子之间的客体-客体相互作用,在孔道中形成紧密排列的“二氧化硫团簇”,从而实现对痕量二氧化硫的深度脱除。在常温常压下,该类材料对二氧化硫的吸附容量为11.01 mmol g-1,是现有报道材料中吸附容量最高的材料。当SO2浓度仅为2000ppm时,吸附容量可达2.3 mmol g-1,同样是历史最高水平。理想溶液模型理论计算(IAST)表明SIFSIX材料对SO2/CO2SO2/N2SO2/CH4均具有优异的分离性能,其中SO2/CO2IAST分离选择性是现有报道中的最高值(86-89)。通过穿透实验对分离性能进行了验证,对于含2000 ppm SO2SO2/CO2SO2/N2混合气体,SIFSIX材料可以深度脱除混合气中的二氧化硫,得到高纯的氮气或二氧化碳气体。此外,水稳定性实验及循环实验均表明SIFSIX材料具有优异的分离性能及稳定性。

本文第一作者是崔希利博士(导师邢华斌教授),通讯作者是杨启炜副研究员、美国UTSABanglin Chen教授和邢华斌教授。

研究工作得到了国家万人计划青年拔尖人才、浙江省杰出青年基金项目(No. LR13B060001)、国家自然科学基金重点项目(No.21436010)和国家重点研发计划项目(2016YFB0301500)等的资助。

论文链接http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201606929/full